Fond knihovny SM je spjat s vlastním zaměřením a činností muzea.

V hlavní knihovně je obsáhlá sbírka knih z oblasti teorie a dějin výtvarného umění a řemesel, monografie malířů a sochařů, řady ve své době významných časopisů (Die Kunst, The Studio, Dekorative Kunst, Der Architekt, Gazette des Beaux-Arts, Kunst und Handwerk a další). Tzv. starý fond (publikace od založení knihovny do poloviny 20. století) též obsahuje sborníky muzeí a spolků, velké množství aukčních katalogů, publikace z oblasti architektury, architektonických památek, ornamentiky. Od počátků, kdy bylo muzeum pověřeno sběrem průmyslových a řemeslných vzorků, jsou součástí muzejního fondu předlohy umělecko-řemeslných prací (kovářské a zámečnické práce, nábytek, vybavení interiérů, užité umění, textil, sklo, porcelán, šperky). Část těchto publikací je deponována v umělecko-historickém oddělení v příručkách jednotlivých pracovníků dle jejich oborů činnosti. Do fondu hlavní knihovny patří též správa přibližně 1100 publikací vydaných před rokem 1800, tzv. starých tisků, které jsou uloženy v depozitáři muzea a přístupné pouze se souhlasem vedení SM. V hlavní knihovně je též uloženo několik CD-R z oblasti fotografie a výtvarného umění.

Příručka historického oddělení, čítající kolem 3000 svazků, je zaměřena na pravěké a novodobé dějiny regionu a samotného Liberce. Zahrnuje množství historických sborníků (nejen českých), odborné archeologické literatury, regionálních novin a dalších různých publikací z oblasti etnografie, numismatiky apod. Je doplňována o publikace historického zaměření, encyklopedická díla, regionální publicistiku, pokračuje se v odběru historických sborníků a periodik. Do této příručky je zařazena sbírka rukopisů a listin, zde je umístěna i sbírka pohledů a dokumentárních fotografií.

Po 2. světové válce vzniklo v muzeu připojením sbírek Přírodovědeckého muzea (původní Heimatsmuseum) přírodovědecké oddělení. Původní knihovna se však nedochovala. Výběrem z četných poválečných svozů a péčí pracovníků oddělení vznikla nová příručka s přírodovědným zaměřením, kde lze nalézt odbornou literaturu z oblasti botaniky, zoologie, ekologie, regionální vlastivědné publikace, sborníky přírodovědných institucí z Česka a z různých částí Evropy, přírodovědné časopisy, mapy apod. V současnosti je doplňována o odborné časopisy, sborníky, publikace z okruhu činnosti oddělení.

Pro potřeby fotodokumentačního oddělení vznikla příručka odborných fotografických publikací, především časopisů (Fotografie, Fotorevue a další.) a příruční odbornou knihovnu vlastní též konzervátorské oddělení.